
一、研究背景與挑戰
建筑物營運約占電力消耗的 30%,因此將太陽能采集技術整合至建筑立面,特別是高層建筑的玻璃幕墻,成為實現永續目標的關鍵技術之一。光電窗(Photovoltaic Windows)要求器件必須在維持足夠的功率轉換效率(PCE)的同時,確保平均可見光穿透率(AVT)高于 20%,并保留進入建筑物內光線的自然光譜,亦即具備色彩中性度(Color-Neutrality)。
傳統半透明(Semitransparent, ST)光伏器件通常透過采用高帶隙吸收層或極薄膜實現透光,但由于其可見光譜的吸收截止或吸收曲線呈漸進增加,往往會導致器件呈現有色色調,進而影響用戶的視覺舒適度。相較之下,半遮光(Semi-Opaque, SO)結構是實現色彩中性度的直接有效策略。在 SO 結構中,光線僅通過未覆蓋的透明基板區域,因此能保留其光譜形狀。
研究的挑戰在于開發一種不引入額外損耗的圖案化制程。研究團隊由 Monash 大學 Jacek J. Jasieniak 教授,與 New South Wales 大學的研究人員合作完成,成果發表于《ACS Energy Letters》期刊。研究團隊采用了一種基于接觸印刷疏水模板的自組裝技術,實現了快速且可擴展的底部圖案化制程,該方法將鈣鈦礦活性層限制在選定的親水區域結晶,并在疏水區域形成透光區域,從而有效地控制了透明度水平。

二、準費米能級分裂(QFLS)表征與載子動力學解析
1. 效率損失的初步診斷
研究結果顯示,SO 器件的效率損失主要源于 Voc 降低了 40–70 mV,以及填充因子(FF)降低了 1–4%。(圖3b.c)

通過暗電流-電壓測量,SO 器件的暗飽和電流增加,這清楚地指示了存在過量的非輻射復合,利用 Suns-Voc 測量導出的二極管理想因子(Diode Ideality Factor)進一步證實了這一點。不透明器件的理想因子為 1.54,而 SO 器件的理想因子高達 1.97。該數值上的差異暗示了 SO 器件中陷阱輔助的非輻射復合(trap-assisted nonradiative recombination)顯著增加。(圖5c)

2. QFLS 表征原理與實驗細節
為空間性地表征器件內的復合行為,研究采用了基于廣義普朗克定律(generalized Planck's law)的光致發光(PL)成像技術,通過測量 PL 通量來指示準費米能級分裂 (QFLS) 的大小。QFLS 是衡量太陽能電池中載流子分離程度和可實現電壓的關鍵參數。
實驗中,研究人員在 1 Sun 等效光照下,使用 445 nm 雷射激發源對完整器件堆棧進行了 PL 成像,并使用 725 nm 長波通濾光片進行訊號采集。

研究透過分析 PL 通量來空間性表征 QFLS,從而精確定位半遮光鈣鈦礦太陽能電池中由圖案邊緣不均勻性導致的非輻射復合損失。
為實現類似或更高效的載子損失分析,推薦使用Enlitech QFLS-Maper 準費米能級分裂檢測儀。該設備能在 3 秒內可視化呈現 QFLS 圖像,提供材料整體準費米能級分布。QFLS-Maper 不僅能測量 QFLS 和 QFLS 圖像,同時提供 Pseudo J-V 測量,能迅速預測材料的理論效率極限(iVoc),并量化 Voc 潛力,幫助研究人員快速理解非輻射復合損失來源。
3. QFLS 數據分析與核心發現
研究發現,空穴傳輸層(HTL,即 Spiro-OMeOTAD)的厚度不均勻性可能是導致 Voc 降低和載流子復合增加的原因之一。光學顯微鏡圖像顯示,由于旋涂沉積過程中溶液流動受到空間限制,Spiro 層的顏色變化很大,表明整個薄膜的厚度不均。這種形態差異與 PL 通量(圖 S14b)相關聯,并指出在整個薄膜上 QFLS 的變化幅度高達 50 meV。

PL 成像結果 (圖 5d, f):在 1000 μm 和 600 μm 線寬的器件中,存在明顯的非均勻性,以及源自旋涂沉積的徑向條紋。對于線寬較窄(低覆蓋率)的器件,這種不均勻性更為顯著。

空間損失機制解析:活性區域內的載流子損失集中發生在圖案的邊緣區域。靠近圖案中心,QFLS 隨后得到改善并趨于穩定。這一空間上的損失模式與先前通過截面掃描電子顯微鏡(SEM)觀察到的鈣鈦礦薄膜的微觀結構差異(圖 2c, d)相吻合:圖案中心以垂直取向的晶粒為主,而邊緣區域的晶粒則較不均勻。

QFLS 對 Voc 損失的量化貢獻: 為了量化薄膜非均勻性導致的電壓損失,研究團隊估算了通過改善低性能區域(PL 強度低于總體分布的 70th 百分位數)的非輻射復合所能實現的潛在 QFLS 改善。研究發現,將這些低性能區域替換為高性能區域(前 30% 像素的平均 PL 強度),潛在的 QFLS 提升估計為:對于 1000 μm 線寬器件可達 17 mV;對于 600 μm 線寬器件,潛在提升更高,約為 29 mV。
QFLS 不僅確認了圖案化結構導致的非輻射復合是限制 Voc 的主要因素,更重要的是,它提供了空間解析的損失分布圖,明確將效能損失與自組裝制程中鈣鈦礦薄膜形態和厚度的不均勻性(包括邊緣效應)建立關聯。

三、結論與研究成果
研究成功展示了 SO-PSCs 作為光電窗的應用前景。通過自組裝和電極熱蒸發相結合的制程,器件在 20–50% AVT 范圍內實現了色彩中性度(CRI ~97)和高視覺清晰度(總霧度值僅 5%)。
器件性能表現
器件在AVT 19%時達到16.1% PCE,為目前色彩中性PSCs高效率,接近不透明器件實用極限的93%。(Table 1、圖 3d、4a.b)



在20-50% AVT范圍內實現優異色彩中性度(CRI ~97)和高視覺清晰度(總霧度值僅5%)。(圖2g)

熱穩定性測試中,SO-PSCs在65°C下保持250小時后仍保留約90%峰值效率。(圖5a)

QFLS分析核心發現
定量揭示圖案化器件中Voc損失來源:活性層和傳輸層在空間受限結晶過程中的不均勻形態導致非輻射復合增加
線寬較窄器件的薄膜均勻性改善潛力更大,可提升電壓17-29 mV
技術意義與展望 研究證實SO-PSCs架構在光電窗應用中的可行性,QFLS空間分析為未來制程優化提供明確方向,通過減輕圖案邊緣和薄膜不均勻性損失,可使器件性能進一步接近理論極限。
文獻參考自ACS Energy Letters_DOI: 10.1021/acsenergylett.5c02792
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